耿榕悦等—铀在高岭石和伊利石/黑曲霉复合界面的吸附机制
中国科学院西北生态环境资源研究院范桥辉课题组通过系统研究了U(VI)在高岭石-黑曲霉和伊利石-黑曲霉复合体上的富集行为,重点阐明了以黑曲霉为代表的丝状真菌对U(VI)在高岭石和伊利石表面吸附行为的调控途径和机制(图1所示)。研究结果证明不同pH条件下,U(VI)在高岭石和伊利石表面的吸附机理为离子交换、外层络合 (OSCs) 和内层络合 (ISCs)。黑曲霉可在一定程度上改变伊利石和高岭石表面的电荷密度、吸附位点等理化性质,进而促进了U(VI)的吸附;同时,U(VI)在黑曲霉-矿物复合体表面的吸附形态仅为ISCs。说明在黑曲霉-高岭石或伊利石复合体中U(VI)的吸附过程较黏土矿物有显著的改变。SEM和FT-IR表明在黑曲霉-高岭石或伊利石的复合体中,U(VI)主要在黑曲霉的磷酸基、酰胺基和羧基发生络合作用,进而削弱了U(VI)在黏土矿物表面的离子交换,以及与Si-OH和Al-OH的络合作用(如图1A-H所示)。XPS光谱则证实吸附在黑曲霉-黏土矿物复合体表面的部分U(VI)可被黑曲霉还原,形成非结晶形式的U4+。相关的研究成果进一步阐明了U(VI)在复杂环境系统中的地球化学过程,为准确评估和预测U(VI)的环境行为提供了重要理论基础。
相关研究成果以New insights into the sorption of U(VI) on kaolinite and illite in the presence of Aspergillus niger为题发表于Chemosphere。西北研究院博士生耿榕悦为论文的第一作者,范桥辉研究员为通讯作者。该研究获国家自然科学基金(21906073和21876172)、中科院青年创新促进会、中科院西部之光、甘肃省油气资源研究重点实验室的资助。
原文链接: https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2021.132497
图1. U(VI)在黑曲霉-伊利石或高岭石复合体表面的吸附机制. 其中,A和B: 高岭石-黑曲霉复合体吸附U后的SEM;C和D: 伊利石-黑曲霉复合体吸附U后的SEM;E: 复合体中不同位置U的相对含量(绿色点:黑曲霉菌丝表面;蓝色点:矿物表面;红色框:矿物-菌丝复合区域);F-H: 黏土矿物-黑曲霉复合体中的U与P、N和S元素的相关性;I:U(VI)在黑曲霉-伊利石或高岭石复合界面吸附机制。